Charlotte von Kirsch­baum beginnt 1922 eine Aus­bildung als Kranken­schwester und besucht anschlie­ßend die Soziale Frauen­schule in München. 1924 lernt sie den Theologen Karl Barth ken­nen und wird in den folgenden Jahren seine engste Mit­ar­bei­terin und Ver­traute. 

Als Karl Barth 1935 einen Ruf an die Uni­versität Basel erhält, folgt sie ihm und seiner Familie in die Schweiz. Sie beobachtet die poli­tische Ent­wicklung in Deutsch­land, hält Kontakt zu Freunden aus dem Kreis der Be­ken­nenden Kirche und en­gagiert sich in der Flücht­lings­hilfe des Schweizerischen Hilfs­werks für die Beken­nende Kirche. 

Im Sommer 1943 gründet sich auf Initiative von ehemaligen Ange­hörigen der KPD die Bewegung „Freies Deutschland“ in der Schweiz. Ob­wohl den Emi­granten und Emigran­tinnen die poli­tische Be­tätigung in der Schweiz verboten ist, ver­breiten sie ab September 1943 die Zeitung „Freies Deutschland“. 

Im Juli 1944 wird eine provisori­sche Landes­leitung der Be­wegung ins Leben gerufen, die erst im März 1945 offiziell zuge­lassen wird. Bei einem Treffen zwischen Ve­rtretern und Ver­treterinnen der Bewegung „Freies Deutschland“ und Ange­hörigen der Beken­nenden Kirche er­klären sich von Kirschbaum und Barth im Februar 1945 zur Mit­arbeit bereit. 

Charlotte von Kirschbaum wird am 27. Mai 1945 als Vertreterin der Bekennenden Kirche in das Präsidium der Bewegung „Freies Deutsch­land“ gewählt. In öf­fent­lichen Kund­gebungen engagiert sie sich für die demo­kratische Erneuerung Deutsch­lands und die Wieder­gut­machung national­sozialistischen Unrechts. Dabei setzt sie sich auch kritisch mit der Rolle der Bekennenden Kirche im National­sozialis­mus aus­ein­ander. 

Charlotte von Kirschbaum gehört der Bewegung „Freies Deutsch­land” bis zu deren Auf­lösung im Dezem­ber 1945 an. Sie verfasst in den folgenden Jahren eigene theo­logi­sche Arbeiten, in denen sie sich vor allem mit der Rolle der Frau in Kirche und Gesell­schaft aus­einander­setzt. 

Nach langer Kran­kheit stirbt sie 1975 in der Schweiz.